DOI:10.1016/j.electacta.2020.136346
碳载体使Pt电催化剂能够在聚合物电解质膜燃料电池（PEMFCs）中提供更好的电催化活性和高效的催化剂利用率。高度石墨化的碳结构由于其较高的电子导电性和耐腐蚀性能而被认为是活性、持久的催化剂载体。然而，由于载体孔结构的坍塌和Pt催化剂的团聚，石墨化的碳负载Pt纳米颗粒可能与高电化学表面活性面积和电催化剂利用率没有直接关系。为了解决这一难题，在本文中，研究者将两种不同的石墨化方法（热石墨化和催化石墨化）应用于电纺碳纳米纤维，成功地控制了其孔结构分布，从而提高了Pt电催化剂在纤维石墨化碳载体上的利用率。使用启动/关闭加速应力测试，通过氧还原反应的活性和耐腐蚀性研究了合成的Pt催化剂在新碳载体上增强的性能。石墨化程度和受控的介观/大分子结构比例的影响已在单电池系统中得到了进一步评估，该系统由于在高电流密度区域的传质增强而达到了0.85 W cm-2的最大功率密度。
图1.通过（a）515 nm激发波长拍摄的CNF、GCF-HT和GCF-（Co）的拉曼光谱研究晶体结构，并通过D谱带强度对其进行归一化，以及（b）Pt/CNF、Pt/GCF-HT和Pt/GCF-（Co）的XRD图谱，通过Pt强度（111）对其进行归一化。
图2.（a）Pt/CNF、（b）Pt/GCF-HT和（c）Pt/GCF-（Co）的FE-SEM图像。（d）Pt/CNF、（e）Pt/GCF-HT和（f）Pt/GCF-（Co）的TEM图像。插图中显示（g）Pt/CNF、（h）Pt/GCF-HT、（i）Pt/GCF-（Co）的HR-TEM图像和Pt粒度分布。
图3.使用(A)Pt/CNF、Pt/GCF-HT、Pt/GCF-(Co)和Pt/C-TKK在25℃下、N2饱和0.1 M HClO4中的CVs进行电化学表征，扫描速率为20 mV s-1，以及(B)Pt/CNF、Pt/GCF-HT、Pt/GCF-(Co)和Pt/C-TKK在25℃下、O2饱和0.1 M HClO4中的LSV曲线，扫描速率为5 mV s-1，转速为1600转/分。
图4.（a）Pt/C-TKK、（b）Pt/CNF、（c）Pt/GCF-HT和（d）Pt/GCF-（Co）的碳腐蚀加速应力测试，6,000和10,000次AST循环后，以5 mV s-1的扫描速率测量25℃下、在O2饱和0.1 M HClO4中的LSV。（a）中的插图显示了碳腐蚀AST的方案，以500 mV s-1在1-1.5 V下循环。（d）在6,000和10,000次AST循环后，催化剂的半波电势变化（通过初始E1/2归一化）。
图5.活性面积为25 cm2的Pt/CNF、Pt/GCF-HT、Pt/GCF-（Co）和商用Pt/C-TKK用于正极催化剂的单电池性能。（a）在80℃下测得的电流密度-电压极化曲线，氢和空气的化学计量值为1.5，负极的反压为1.5 bar，正极的反压为2.0 bar。（b）在1％、5％、10％和21％氧气（平衡N2）下测得的正极极限电流。
图6.使用BET方法进行孔结构分析。（a）在Pt/CNF、Pt/GCF-HT、Pt/GCF-（Co）、Pt/GCF-（Co）-HT和Pt/C-TKK上测得的N2吸附和解吸等温线。（b）Pt催化剂的孔径分布以及（c）总孔径与微孔体积之比。
图7.在80℃、空气化学计量值为（a）1.5和（b）2.5下，活性面积为25 cm2的Pt/GCF-（Co）-HT和商用Pt/C-TKK的单电池性能。（c）在PEMFC正极中介孔/大孔石墨化碳载Pt催化剂的方案。
