DOI: 10.1021/acssuschemeng.0c00300
锂硫（Li-S）电池由于其能量密度的优势而被认为是一种很有前途的储能设备。然而，硫负载量、活性物质利用率低和循环稳定性差限制了其商业应用。在此，研究者通过结合静电纺丝和溶液涂覆技术，制备了聚酰胺-胺树枝状大分子（PAMAM）功能化的氮掺杂碳纳米纤维（PAMAM@N-CNFs）的三维结构。采用Li2S6正极电解质制备了独立式PAMAM@N-CNFs膜，用于锂多硫化物电池。PAMAM@N-CNFs对多硫化物有较强的物理化学吸附，有效地降低了电化学极化。Li2S6阴极浸渍PAMAM@N-CNFs电极（硫负载：4.74 mg）在0.2 C时显示出998 mAh g-1的高首次放电容量，在300次循环后稳定在783 mAh g-1，其循环性能优于N-CNFs/Li2S6电极。在7.11 mg的高硫负载量下，可获得5.77 mAh的出色初始容量（在0.2 C下400个循环中，容量保持率为71.2％）。经PAMAM修饰的带有官能团的N-CNFs有望与高硫负载电极进行组装，该电极在锂硫电池中具有优异的电化学性能。
图1.PAMAN@N-CNFs/Li2S6电极的制备示意图
图2.（a）N-CNFs和PAMAM@N-CNFs的X-射线衍射图、（b）拉曼光谱和（c）FT-IR光谱；（d）N-CNFs和PAMAM@N-CNFs的XPS全扫描光谱；（e）高分辨率C1s光谱和（f）N1s光谱；（g）PAMAM@N-CNFs的N2吸附/解吸等温线（插图为孔径分布）；（h）PAMAM@N-CNFs的SEM和（i）TEM图像；（j）PAMAM@N-CNFs的HRTEM图像和（k）对应映射图像
图3.6小时后N-CNFs和PAMAM@N-CNFs吸附Li2S6溶液的紫外-可见吸收光谱和数字图像（插图）
图4.（a）相应电极的CV曲线；（b）在0.2 C时的相应恒电流放电曲线和（c）在0.2 C时相应电极（硫负载：4.74 mg）的循环性能；（d）带有相应电极的电池在0.1和1 C之间的速率性能；（e）PAMAM@N-CNFs/Li2S6电极（高硫负载量为7.11 mg）在0.2 C下的循环稳定性
图5.（a）和（b）的CV图：不同扫描速率下，相应的电极基Li-S电池；（c）阳极氧化过程（Ia：Li2S2/Li2S→Li2S8）和（d）阴极还原过程（Ib：Li2Sx→Li2S2/Li2S；4≤x≤8）的CV峰值电流与扫描速率平方根的关系。Li2S8在1.98 V下在（e）N-CNFs电极和（f）PAMAM@N-CNFs电极上的恒电位放电曲线
图6.（a）循环后PAMAM@N-CNFs的SEM图像；（b）XPS全扫描光谱和（c）高分辨率S2p光谱；经过循环的PAMAM@N-CNFs在不同电子辐照时间下的TEM图像：（d）0s，（e）10s和（f）15s；（g）循环后PAMAM@N-CNFs的相应元素图
