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绍兴文理学院邵林军:Pd@PI纳米纤维催化剂的制备及其在偶联反应中的应用

2021-12-04   易丝帮

在本研究中,通过静电纺丝法制备了封装钯的聚(酰胺酸)(Pd@PAA)纳米纤维,随后通过热亚胺化合成了包封钯的聚酰亚胺(Pd@PI)纳米纤维。扫描电子显微镜(SEM)图像显示成功制备了均匀且光滑的Pd@PAA和Pd@PI纳米纤维。热重分析(TGA)结果表明Pd@PI纳米纤维具有优异的热稳定性。通过透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射(XRD)对钯纳米粒子在聚酰亚胺纳米纤维中的分散情况进行表征。催化结果表明,这种Pd@PI纤维催化剂能够有效催化芳香碘化物与丙烯酸正丁酯(Heck反应)或苯硼酸衍生物(Suzuki反应)的交叉偶联反应,以较高的产率生成所需的产物。此外,由于Pd@PI催化剂具有规则的纤维结构,可以通过简单的过滤从反应混合物中轻松分离和回收,并且可以在Heck和Suzuki反应中重复使用10次,而其初始催化活性没有明显损失。因此,Pd@PI纳米纤维催化剂以其优异的催化活性和稳定性在化工领域具有广阔的应用前景。

 

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图1.(a,b)钯封装聚酰胺酸(Pd@PAA)纳米纤维和(c,d)钯封装聚酰亚胺(Pd@PI)纳米纤维的扫描电子显微镜(SEM)图像和相应的纤维直径分布


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图2.钯封装聚酰胺酸(Pd@PAA)和钯封装聚酰亚胺(Pd@PI)的热重分析(TGA)和衍生热重(DTG)分析


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图3.(a)钯封装聚酰胺酸(Pd@PAA)和钯封装聚酰亚胺(Pd@PI)纳米纤维的傅里叶变换红外(FT-IR)光谱


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图4.(a)钯封装聚酰亚胺(Pd@PI)的X射线衍射(XRD)图、(b)透射电子显微镜(TEM)图像和(c)钯元素映射


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图5.钯封装聚酰亚胺(Pd@PI)催化剂还原前后的X射线光电子能谱(XPS)


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图6.还原剂对钯封装聚酰亚胺(Pd@PI)催化Heck反应和热过滤结果的影响


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图7.乙醇/水之比对钯封装聚酰亚胺(Pd@PI)催化的碘苯与苯硼酸Suzuki反应的影响


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图8.钯包封聚酰亚胺(Pd@PI)催化剂的再利用


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图9.循环10次后(Heck反应),回收的钯包封聚酰亚胺(Pd@PI)催化剂的(a)扫描电子显微镜(SEM)图像和(b)傅立叶变换红外(FT-IR)光谱


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图10.循环10次后(Heck反应),回收的钯包封聚酰亚胺(Pd@PI)催化剂的(a)X射线衍射(XRD)图和(b)X射线光电子能谱(XPS)

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