DOI：10.1016/j.cej.2019.122247
对于非水锂氧（Li-O2）和碱性电解质铝空气（Al-air）电池，合理设计具有高电催化活性和持久能力的经济型空气阴极或电催化剂是促进实际应用的关键因素。在此，作者报告了通过一种简便的一步电纺法结合热解工艺，将Co9S8纳米颗粒固定在N，S双掺分级多孔碳纳米纤维内部来制备石墨层。当用作Li-O2电池和Al-air电池的自立电极时，所制备的Co9S8 @ G / NS-PCNFs具有出色的电池性能，并具有与20 wt％Pt / C电极相当的催化性能。结果表明，Co9S8 @ G / NS-PCNF阴极的优异电池性能可归因于均匀分布的Co9S8纳米颗粒的催化行为与N，S双掺分级多孔碳纳米纤维的结构性质之间的协同作用。我们的发现为设计非贵金属硫化物-碳杂化结构以取代昂贵的Pt/C电极开启了新的方向，并表明它们在下一代金属空气电池中的应用前景广阔。
图1. Co9S8 @ G / NS-PCNFs合成过程的示意图以及柔性自立式Co9S8 @ G / NS-PCNF薄膜的照片（右上方）。
图2. Co9S8 @ G / NS-PCNFs的代表性FESEM图像（a）和相应的EDS分析（在（a）集合中）。 Co9S8 @ G / NS-PCNFs的高倍TEM图像（b）显示了大约5-10 nm均匀分散的Co9S8纳米颗粒。代表性的Co9S8纳米粒子的HRTEM放大图（c），石墨层中嵌入了清晰的晶格条纹。 Co9S8 @ G / NS-PCNFs的XRD图（d）。 Co9S8 @ G / NS-PCNFs的元素映射图像（e），显示C，S，Co和N的元素分布。
图3.初生纳米纤维（a）在N2气氛下和Co9S8 @ G / NS-PCNFs（b）在空气气氛下的TGA曲线。 Co9S8 @ G / NS PCNF的拉曼光谱（c）。 Co9S8 @ G / NS-PCNFs的N2吸附-脱附等温线（d）和BJH孔径分布图（d的插图）。
图4. Co9S8 @ G / NS-PCNFs的XPS光谱（a）和Co 2p（b），C 1s（c），N 1s（d）和S 2p（e）的高分辨率XPS。
图5. （a）具有Co9S8 @ G / NS-PCNF，20 wt％Pt / C和N-PCNF阴极，电流密度为100 mA g-1的非水Li-O2电池的第一个完全放电/充电曲线。（b）具有Co9S8 @ G / NS-PCNF阴极的Li-O2电池在不同电流密度下的完全放电曲线。（c）Co9S8 @ G / NS-PCNF阴极在从50到400 mA g-1的电流密度增加时的速率能力性能。 Co9S8 @ G / NS-PCNF（d），20 wt％Pt / C（e）和N-PCNF（f）阴极在200 mA g-1的不同循环下的放电和充电曲线， 容量上限从2.2 V至4.5 V为1000 mA h g-1。（g）Co9S8 @ G / NS-PCNF，20 wt％Pt / C和N-PCNF阴极的非水Li-O2电池的容量和放电/充电端子电压的变化与周期数。
图6. Co9S8 @ G / NS-PCNF阴极的第一次放电（a）和再充电（b）之后的FESEM图像。 Co9S8 @ G / NS-PCNF阴极在不同周期下的XPS模式：Li 1s（c），C 1s（d）和O 1s（e）。
图7. Co9S8 @ G / NS-PCNFs和20 wt％Pt / C在50 mV s-1的O2-（实线）和N2饱和（短虚线）0.1 M KOH中的CV曲线（a）。 Co9S8 @ G / NS-PCNFs，20 wt％Pt / C和N-PCNFs在10 mV s-1下的LSV曲线（b），转速为1600 rpm。 在不同转速下，Co9S8 @ G / NS-PCNFs在O2-饱和的0.1 M KOH中的LSV曲线（c）。从（c）收集的不同电势下的相应K-L图（d）（插图显示了在0.4至0.7 V的电势下的电子转移数）。
图8.碱性铝空气电池的示意图（a）。具有Co9S8 @ G / NS-PCNF，20 wt％Pt / C和N-PCNF阴极的Al-空气电池的极化曲线（实线）和相应的功率密度图（短虚线）（b）。具有Co9S8 @ G / NS-PCNF，20 wt％Pt / C和N-PCNF阴极的铝空气电池在35 mA cm-2的电流密度下的比容量（c），根据其重量损失计算铝阳极。 Co9S8 @ G / NS-PCNF阴极的动态电位测量（d）从1 mA cm-2到150 mA cm-2。使用Co9S8 @ G / NS-PCNF阴极在35 mA cm-2的电流密度下测试了电池的比容量（e）的变化，其中铝箔和电解质进行了4次重新组装。
