金属有机骨架衍生氮掺杂多孔碳管复合材料用于高效电容去离子

DOI：10.1016/j.electacta.2019.135420

电容去离子（CDI）工艺要求电极材料具有较高的电吸附容量和稳定的循环性能。通过开放氮掺杂的多孔碳管复合材料（PCT-N）制备了新型CDI电极。它由相互连接的管状网络结构和分层多孔结构组成。电纺聚丙烯腈/醋酸锌（PAN/Zn(Ac)₂）纳米纤维表面包覆一层沸石咪唑酸酯骨架（ZIF，金属有机骨架的一个亚科）纳米晶作为碳化的前驱体。制备的PCT-N材料具有高的氮掺杂量和横向介孔的中空大孔结构。它具有优良的导电性、较高的比表面积和较大的总孔隙体积。该材料在500 mg L^-1初始NaCl溶液中具有16.7 mg g^-1的盐吸附能力，在100个循环中表现出良好的循环稳定性。这种PCT-N电极为CDI技术的发展提供了一种理想的替代选择。

图1.氮掺杂多孔碳管复合材料（PCT-N）的制备过程。

图2.PAN/Zn(Ac)₂-1.75（a）、PAN/Zn(Ac)₂@ZIF-1.75（b）、PCT_1.5-N（d）、PCT_1.75-N（e）和PCT₂-N（f）的扫描电镜图像；（c）PAN/Zn(Ac)₂@ZIF-1.75的EDS图谱。

图3.PAN/Zn(A c)₂@ZIF-1.75（a）、PCT_1.75-N（b）的高倍放大扫描电镜图像；（c）PAN/Zn(Ac)₂@ZIF形成PCT-N过程的示意图（横截面）。

图4.（a）PAN/Zn(Ac)₂、PAN/Zn(Ac)₂@ZIF和ZIF-8的XRD图谱；（b）PAN/Zn(Ac)₂和PAN/Zn(Ac)₂@ZIF的FT-IR光谱。

图5.XPS测量光谱（a）、PCT_1.75-N的反褶积C1s峰（b）和N1s峰（c）；拉曼光谱（d）、PCT_1.5-N、PCT_1.75-N和PCT2-N的氮吸附-解吸等温线（e）和孔径分布曲线（f）。

图6.（a）扫描速率为5 mV s^-1的PCT_1.5-N、PCT_1.75-N和PCT₂-N电极的CV曲线；（b）不同扫描速率的PCT_1.75-N电极的CV曲线；（c）PCT_1.5-N、PCT_1.75-N和PCT₂-N电极的特定电容与扫描速率的关系；（d）不同电流密度下的PCT_1.75-N电极的GCD曲线；（e）PCT_1.75-N电极在5 A g^-1电流密度下的循环性能（插图为循环前后的GCD曲线）；（f）PCT_1.5-N、PCT_1.75-N和PCT₂-N电极在0.01 Hz-100 kHz频率范围内的奈奎斯特图及其拟合曲线。（f）中的插图表示高频区的部分扩大和相应的等效电路。

图7.PCT-N电极在初始浓度为200 mg L^-1的NaCl溶液中1.2v充电过程中的电导瞬态（a）和CDI Ragone图（b）；（c）PCT-N电极的SAC和电荷效率；（d）PCT_1.75-N电极在500 mg L^-1 NaCl溶液中的循环电吸附实验；（e）PCT-N电极的电吸附机理示意图。