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N掺杂的电纺碳纳米纤维上Pd纳米粒子的原子层沉积:通过调整纳米颗粒大小和负载量优化P

2019-12-25   易丝帮

DOI: 10.1002/cnma.201900483

催化纳米颗粒的尺寸、负载和化学组成的优化是获得经济高效的(电子)催化剂的关键步骤。该报告详细阐述了钯(Pd)纳米颗粒尺寸和电纺N基掺杂碳纳米纤维(nCNF)上的优化,以实现燃料电池、金属空气电池等能源设备的氧还原反应(ORR)。利用静电纺丝技术生产一维(1D)聚丙烯腈纳米纤维,然后进行两步碳化过程,获得直径在200-350 nm范围内的导电nCNF。通过热原子层沉积(ALD)技术用离散的Pd纳米颗粒修饰合成后的nCNF,其范围从2.6±0.4 nm到4.7±0.5 nm。研究者发现,nCNF沉积的Pd纳米颗粒尺寸为3.9×0.6 nm (Pd20/nCNF),其ORR活性最好,Tafel斜率最小为58 mV dec-1,并且有4个电子参与ORR。另外,Pd20/nCNF处的半波电位高值(E1/2=806 mV 与RHE相比)和交换电流密度(i0=6.998 mA cm-2)使其成为其他Pd装饰nCNF的有效催化剂。此外,我们发现具有较低负载/密度的Pd纳米粒子的电催化剂显示出增强的ORR活性。


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图1.在800℃下产生的电纺PAN纳米纤维(a)和nCNF的SEM图像(b)。nCNF的XPS全扫描光谱(c)和N1 s的去卷积XPS光谱(d)。


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图2.Pd10/nCNF(a)、Pd20/nCNF(b)、Pd30/nCNF(c)和Pd40/nCNF(d)的STEM图像。


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图3.Pd/nCNF样品的XRD(a)和Pd20/nCNF的Pd3d去卷积XPS光谱(b)


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图4.在N2(黑色)、O2(红色)饱和的0.1M KOH下,以10 mVs-1的扫描速率在nCNF(a)、Pd10/nCNF(b)、Pd20/nCNF(c)、Pd30/nCNF(d)、Pd40/nCNF(e)、Pt/C(f)处测得的CV。


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图5.在O2饱和的0.1M KOH下,在nCNF、Pd10/nCNF、Pd20/nCNF、Pd30/nCNF、Pd40/nCNF和Pt/C处获得的Tafel斜率(数据来自图S6)。



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