DOI: 10.1039/c9ta11390h
硫化聚丙烯腈（SPAN）具有出色的容量可逆性和结构稳定性，是商用锂-硫（Li-S）电池最有前途的正极材料之一。然而，由于复合材料的面积/体积能量密度不足，特别是当用作可穿戴式能量存储装置的柔性阴极时，复合材料中40 wt%的有限含硫量限制了其实际应用。本文报告了一种超薄且浓缩的SPAN薄膜，该薄膜是通过在由PAN和CNT组成的电纺纤维上原位生长ZIF-67合成的，然后进行硫化过程以生成表面锚定的CoS2，该表面可以有效抑制纤维膨胀和膜增厚。同时，导电CoS2有助于加快硫转化的氧化还原动力学，从而实现具有更高面积容量的高性能Li-S电池。这项研究刷新了SPAN电池的当前性能，在5.9 mg cm-2的硫负载下具有8.1 mA h cm-2的超高初始面积容量，以及在原型袋式电池中1322 mA h g-1的超高容量，该方案为实现高能量密度的柔性锂-硫电池提供了广阔的前景。
图1纤维复合材料的制造示意图和相应的形态表征。（a）用于制造独立式CoS2-SPAN-CNT电极的合成方案；（b）PAN-CNT-MeIM，（c）ZIF-67@PAN-CNT和（d）CoS2-SPAN-CNT的FE-SEM图像。
图2硫化前后纤维的形态学表征。（a）ZIF-67@PAN-CNT的HR-TEM图像；（b）CoS2-SPAN-CNT的HR-TEM和SAED图像；（c）CoS2-SPAN-CNT的STEM-HAADF图像以及（d）碳、（e）硫、（f）氮和（g）钴的相应EDX图。
图3新鲜的CoS2-SPAN-CNT复合材料的XPS分析。（a）Co 2p；（b）S 2p；（c）C 1；（d）N 1s。
图4CoS2-SPAN-CNT的电化学表征。（a）硫负载量为0.2 mg cm-2在0.2 C时的恒电流充/放电曲线；（b）CoS2-SPAN-CNT和对照样品在0.2 C下的循环性能；（c）具有不同面硫负载量的CoS2-SPAN-CNT在0.2 C的循环性能；（d）从0.1 C到5 C的速率能力；（e）1 C的长期循环性能；（f）原型袋式电池在0.2℃下的循环性能。
图5首次放电和充电后CoS2-SPAN-CNT阴极的非原位XPS分析。（a）N 1s；（b）S 2p；（c）Co 2p；（d）C 1s。
