DOI: 10.1021/acsapm.9b00982
由于不加区分地处理工业和采矿废物而造成的剧毒砷(As)污染地表水是一个严重的世界性问题。基于以上认识,利用静电纺丝技术成功地制备了磁赤铁矿(γ-Fe2O3)和氧化石墨烯(GO)嵌入的聚丙烯腈(PAN)聚合物纳米纤维基质(PAN/GO/γ-Fe2O3)。采用傅立叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和拉曼光谱分析技术,研究了γ-Fe2O3和GO通过静电纺丝法成功地掺入PAN聚合物基质中。采用振动样品磁强计(VSM)和热重-导数热重分析(TG-DTG)研究了制备的纳米纤维的磁性和热性能。经Brunauer、Emmett和Teller(BET)分析,制备的吸附剂比表面积为30.24 m2/g。通过批量吸附实验,研究了吸附剂用量、pH、时间、浓度、共存离子等参数对砷酸根离子吸附性能的影响。动力学和等温线模型表明,吸附过程分别遵循拟二级和Langmuir等温线模型,揭示了其化学吸附机理。由朗格缪尔图可知,最大吸附容量为36.1 mg/g,这远远大于先前报道的结果。连续五次吸附-解吸循环表明了膜的稳定性和可重复使用性。通过FTIR、TEM-EDAX、X射线光电子能谱(XPS)等分析技术对负载As(V)的PAN/GO/γ-Fe2O3纳米纤维膜进行了分析,以阐明可能的吸附机理,这表明静电吸附和表面络合是As(V)去除的主要驱动力。
图1.(a)PAN/GO、PAN/γ-Fe2O3、PAN/GO/γ-Fe2O3的FTIR光谱和(b)PAN、GO、γ-Fe2O3、PAN/GO/γ-Fe2O3的XRD图谱。
图2.(a,b)PAN/GO/γ-Fe2O3纳米纤维膜低放大倍率和高放大倍率时的SEM图像,(c)元素图,(d)SEM-EDAX光谱。
图3.(a,b)PAN/GO/γ-Fe2O3纳米纤维低放大倍率和高放大倍率时的TEM图像,(c)HR-TEM图像,(d)SAED图案。
图4.(A)(a)GO、(b)PAN/GO、(c)γ-Fe2O3和(d)PAN/GO/γ-Fe2O3的拉曼光谱。(B)(a)γ-Fe2O3、(b)PAN/γ-Fe2O3和(c)PAN/GO/γ-Fe2O3的VSM曲线。(C)PAN/GO/γ-Fe2O3的TG-DTG曲线。(D)PAN/GO/γ-Fe2O3纳米纤维膜的氮吸附-脱附等温线。
图5.(a)PAN/GO、PAN/γ-Fe2O3和PAN/GO/γ-Fe2O3对As(V)的吸附量。(b)吸附剂用量的影响。(c)pH的影响(d)接触时间的影响。(e)PAN/GO/γ-Fe2O3纳米纤维膜去除As(V)的拟一级和(f)呢二级动力学模型。
图6.(a)初始浓度对As(V)吸附的影响,(b)Langmuir等温模型,(c)Freundlich等温模型,以及(d)PAN/GO/γ-Fe2O3纳米纤维膜上共存阴离子对As(V)吸附的影响。
图7.(a,b,C,d)新鲜和(e,f,g,h)As(V)负载PAN/G O/γ-Fe2O3纳米纤维膜的C 1s、N 1s、O 1s和Fe 2p XPS谱的高分辨率扫描。(i)吸附后的三维XPS谱图。