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静电纺丝制备低温合成Co(CH3COO)2 衍生的LaCoO3用于催化丙烷氧化

2020-01-04   易丝帮

DOI: 10.1002/cjoc.201900393

制备了一系列由COX2(x=CH3COO-,NO3-)衍生的电纺LaCoO3钙钛矿,并对其进行了总丙烷氧化的研究。结果表明,得益于CH3COO-的络合效应,在相对较低的温度400℃下,可以从Co(CH3COO)2中得到纯的菱面体钙钛矿LaCoO3。另一方面,CH3COO-可以加速聚合物的完全分解。低温处理可以防止LaCoO3纳米粒子的生长。结果表明,Co(CH3COO)2衍生催化剂比使用CO(NO3)2进行相同热处理的催化剂具有更好的丙烷氧化活性。XPS和H2-TPR分析表明,在不同温度下制备的Co(CH3COO)2衍生催化剂的本体/表面上CO3+/CO2+有细微的变化,从而产生类似的丙烷氧化活性。在400℃以上的循环稳定性试验结果表明,催化剂几乎没有失活,热稳定性良好。本研究可为应用于挥发性有机化合物(VOCs)的LaCoO3催化剂的节能合成提供一条可行的途径。

 

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图1.(a)C3H8催化氧化在(1)LCO-A400、(2)LCO-A500、(3)LCO-A600、(4)LCO-N400、(5)LCO-N500、(6)LCO-N600上的起燃特性曲线,(b)LCO-A400上的循环催化性能,(c)在450℃下的蒸汽C3H8在LCO-A400和LCO-N450上的转化率。


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图2.(1)LCO-A400、(2)LCO-A500、(3)LCO-A600、(4)LCO-N400、(5)LCO-N500、(6)LCO-N600的XRD图。


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图3.(1)LCO-A400、(2)LCO-A400-3C、(3)LCO-A400-50 h、(4)LCO-N400、(5)LCO-N400-50 h的XRD图谱。


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图4.(a)LCO-A和(b)LCO-N前驱体的TG/DTG曲线。

 

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图5.插入(1)LCO-A400、(2)LCO-A500、(3)LCO-A600、(4)LCO-N400、(5)LCO-N500、(6)LCO-N600的BJH孔径分布的N2吸附-解吸等温线。


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图6.(a)LCO-A前驱体、(b)LCO-A400、(c)LCO-A500、(d)LCO-A600、(e)LCO-N前驱体、(f)LCO-N400、(g)LCO-N500、(h)LCO-N600的扫描电镜图像。


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图7.(a)LCO-A400和(b)LCO-A400-3C的扫描电镜图像。


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图8.(1)LCO-A400、(2)LCO-A500、(3)LCO-A600、(4)LCO-N400、(5)LCO-N500、(6)LCO-N600的H2-TPR曲线。


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图9.(1)LCO-A400、(2)LCO-A500、(3)LCO-A600、(4)LCO-N400、(5)LCO-N500、(6)LCO-N600的(a)Co 2p和(b)O 1s XPS光谱。


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