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氮掺杂碳纤维连接镍空心球增强钠硫电池的电化学动力学

2020-01-06   易丝帮

DOI: 10.1002/advs.201902617

室温下(RT)钠硫电池(Na-S)的高能量密度通常取决于放电过程中多硫化物向硫化钠的有效转化以及充电过程中的硫回收,这是钠硫电池电化学反应过程中速率的决定性步骤。在这项工作中,通过静电纺丝合成了由掺氮碳纤维(NCFs)和Ni空心球组成的3D网络(Ni-NCFs)主体。在这种新颖的设计中,每个Ni空心单元不仅可以缓冲循环过程中S的体积波动,而且可以提高阴极沿碳纤维的导电性。同时,研究结果表明,在硫负载过程中,少量的Ni被极化,形成极性的Ni-S键。此外,结合氮掺杂碳纤维,Ni-NCFs复合材料可以有效地吸附可溶性多硫化物中间体,进一步促进了Ni单元对多硫化钠氧化还原的催化作用。另外,在充电和放电过程中,还利用原位拉曼光谱监测了多硫化物在充放电过程中的变化。正如预期的那样,自支撑S @ Ni-NCFs阴极具有优异的倍率性能和出色的循环性能。

 

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图1.a)S@Ni-NCFs复合材料的制备示意图以及b)充电和放电过程中的优势。


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图2.Ni-NCFs复合材料的表征。在空气气氛中的a)x射线衍射图,b-d)FESEM,e、f)TEM,g)EDS元素图,h)拉曼光谱以及i)TGA曲线。


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图3.S@Ni-NCFs复合材料的表征。a、b)FESEM,c)X射线衍射图,d)TEM,e)EDS元素图,f)TGA曲线,g、h)Ni-NCFs和S@Ni-NCFs中Ni 2p和N 1s的高分辨XPS谱,i)S@Ni-NCFs复合材料中S 2p的高分辨XPS谱。


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图4.电化学性能表征。a)扫描速率为0.1 mV s-1时的CV曲线,b)S@Ni-NCFs电极在不同充电/放电阶段的原位拉曼分析,S@Ni-NCFs和S@NCFs在1.0 C下的c)速率能力、d)放电/充电曲线、以及e)循环性能。


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图5.催化和吸附表征。a)Na2S6对称电池的极化曲线和b)EIS ,c)S@Ni-NCFs和S@NCFs电极的CV和d)放电/充电曲线的比较。e)金属Ni表面多硫化物吸附、转化过程的S@Ni-NCFs示意图,f)在本工作中开发的S@Ni-NCFs电极与已发表的文献之间的速率对比。


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