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MgO-CeO2作为有效促进剂与离子液体的协同作用,用于从二氧化碳和甲醇高效合成碳酸二甲酯

2020-04-16   易丝帮

DOI:10.1016/j.cej.2020.124970

使用甲醇(MeOH)将二氧化碳(CO2)直接转化为碳酸二甲酯(DMC)是利用CO2的一种有吸引力的方法。但是,该反应受到二氧化碳溶解度低和大量水形成的限制。目前,使用脱水剂解决该问题。该研究的目标是用更丰富的多孔金属氧化物/离子液体(ILs)杂化催化剂代替这些脱水剂。在此,研究者制备了一种具有不同阴离子辅助ILs的乙二醇基对称阳离子,并与电纺MgO-CeO2金属氧化物纳米纤维海绵-500(EMCMONS-500)相结合。该杂化催化剂对DMC合成显示出优异的性能。值得注意的是,在3小时反应时间内、3 MPa CO2压力、120℃和1.12 mmol催化剂负载量下,该催化剂显示出98.9%的选择性和73.1 mmol g-1的催化DMC产量。另外,该催化剂经多次循环后,产率和选择性没有变化。此外,由于EMCMONS-500催化剂呈海绵状形态,其中产生了强异质结,电化学阻抗谱(EIS)和光致发光(PL)测量证实了这一点。另一方面,ILs具有可调节的酸性、高热稳定性、较低的粘度和较低的蒸气压。因此,EMCMONS-500容易混入ILs中并形成高度多孔的网络,使其具有巨大的表面体积比,从而形成有助于捕获更多CO2的纳米约束结构。考虑到ILs-EMCMONS-500的这些优点,可将其作为二氧化碳利用的合适催化剂。

 

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图1.EMCMONS-500催化剂和离子液体的XPS光谱。


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图2.反应条件下温度对DMC产量和选择性的影响:437.5 mmol MeOH,0.85 mmol DEG [Vim]2[NTf2]-2 IL,0.27 mmol EMCMONS-500催化剂,3 MPa CO2压力,120℃,3小时。


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图3.反应条件下压力对DMC产量和选择性的影响:437.5 mmol MeOH,0.85 mmol DEG [Vim]2[NTf2]-2 IL,0.27 mmol EMCMONS-500催化剂,3 MPa CO2压力,120℃,3小时。


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图4.反应条件下时间对DMC产量和选择性的影响:437.5 mmol MeOH,0.85 mmol DEG [Vim]2[NTf2]-2 IL,0.27 mmol EMCMONS-500催化剂,3 MPa CO2压力,120℃,3小时。


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图5.在ILs-EMCMONS-500催化剂上,不同温度下ln[1/(1-α)]与t的关系。


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图6.用于测定ILs-EMCMONS-500催化剂活化能的Arrhenius图lnk与(1/T)的关系。


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图7.反应条件下,ILs-EMCMONS-500催化剂负载量对DMC产量和选择性的影响:437.5 mmol MeOH,0.85 mmol DEG [Vim]2[NTf2]-2 IL,0.27 mmol EMCMONS-500催化剂,3 MPa CO2压力,120℃,3 h。


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图8.ILs-EMCMONS-500催化剂在以下反应条件下合成DMC产物的可重复使用性:437.5 mmolMeOH,3 MPa CO2压力,120℃,3小时。


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