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扬州大学庞欢教授:ZIF-67粒子锚定偕胺肟基聚丙烯腈纤维用于废水和海水中放射性核素的

2020-04-18   易丝帮

DOI:10.1016/j.jhazmat.2020.122692

随着土地资源的日益匮乏,从废水和海水中捕获铀离子(U(VI))对环境和清洁能源极具吸引力。然而,大量的水和超低浓度的U(VI)对其工业应用提出了严峻的挑战。因此,研究者通过在电纺聚丙烯腈纤维(PAN)上原位生长MOF粒子,然后用偕胺肟基团修饰形成酰胺基化PAN/ZIF-67(AOPAN/ZIF)杂化纤维,从而合成了一种新型的有机-无机杂化吸附剂。在这种纤维中,来自咪唑和偕胺肟的氮原子可以在较宽的pH范围内协同提高吸附性能,这有助于在核废水和海水中捕集U(VI)。结果表明,AOPAN/ZIF纤维在pH值为4的U(VI)污染水溶液中具有498.4 mg g-1的高吸附量。此外,36天后在天然海水中U(VI)的吸附量达到2.03 mg g-1 ,这意味着AOPAN/ZIF纤维可促进U(VI)回收的发展。

 

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图1.(a)AOPAN/ZIF的合成步骤示意图,(b)PAN/ZIF的SEM,(c)AOPAN/ZIF的SEM和(d)TEM图像。


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图2.(a)PAN/CoAc2、PAN/ZIF和AOPAN/ZIF的FTIR光谱和(b)XRD图。(c)PAN/ZIF和(d)AOPAN/ZIF的氮气吸附-解吸等温线;插图是相应的孔径分布。


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图3.(a)初始pH对PAN/ZIF和AOPAN/ZIF捕获U(VI)的影响;(b)接触时间对初始浓度为100 mg L-1、pH4的AOPAN/ZIF捕获U(VI)的影响;(c)逐步拟合的粒子内扩散模型;(d)接触时间对初始浓度为25 mg L-1、pH8的AOPAN/ZIF捕获U(VI)的影响;(e)接触时间对初始浓度为87.2 µg L-1的AOPAN/ZIF在模拟海水中捕获U(VI)的影响。(V/m=2000 mL g-1);(f)AOPAN/ZIF对U(VI)的吸附等温线(吸附剂量0.01g,C0=25〜500 mg L-1,T=25℃,t=4h和pH=4)


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图4.在模拟海水中竞争性离子对AOPAN/ZIF萃取U(VI)的影响(a)去除率;(b)分配系数;(c)浓度的变化,以及(d)AOPAN/ZIF(C0=4.131 μg L-1)对U(VI)的萃取能力和去除率。


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图5.(a)AOPAN/ZIF和AOPAN/ZIFad-U的XPS宽扫描以及(b)Co 2p、(c)N 1s和(d)O 1s的高分辨率XPS光谱。


作者简介


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李文婷,现为扬州大学庞欢/徐强教授团队的博士后,助理研究员。2019年6月获哈尔滨工程大学博士学位,以第一作者发表SCI论文5篇,目前主要研究方向是无机-有机杂化材料的设计合成及其在能源领域的应用。


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庞欢,扬州大学教授、博导。教育部青年长江学者,教育部新世纪优秀人才。2011年9月获南京大学博士学位。主要从事基于配合物框架材料的能源化学研究。EnergyChem管理编辑,FlatChem期刊编委、无机化学学报青年编委等学术兼职。近年来以第一/通讯作者在Chem Soc Rev、Adv. Mater.等杂志发表SCI论文200余篇,这些论文被他人在Chem. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊正面引用评述、论文被引次数达10000余次,H因子为58,20篇论文入选ESI1%高被引论文,3篇论文入选ESI 0.1%热点论文。15篇论文引用次数超过100 次。连续两年(2017、2018)入选英国皇家化学会[Top1%高被引中国作者]榜单,入选了J. Mater. Chem. Aprofiles: Contributors to the Emerging Investigators 2018 issue (J. Mater. Chem. A, 2018, 6, 21641)。已经授权国家发明专利14项,其中两项专利正在转化合作中。主持或完成国家自然科学基金3项(联合重点项目1项)。曾获省教育教学与研究成果奖二等奖、省科学技术进步二等奖。


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