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浙江理工大学余厚咏Chem. Eng. J.:废柚皮的绿色无酸水解可生产具有超强吸收/絮凝能

2020-04-21   易丝帮

DOI:10.1016/j.cej.2020.125070

羧基化纳米纤维素由于其环保、高比表面积、高官能团密度和丰富的储量等特性,在环境修复方面具有巨大的应用潜力和研究价值。在当前的工作中,通过采用H2O2直接热氧化天然废柚皮,制备了一种新型的高纵横比和高羧基密度的纤维素纳米纤维。研究了反应时间对CNF羧基含量、形态和热稳定性的影响。结果表明,通过在60℃反应6 h,可制得长径比为169、羧基含量为1.711±0.173 mmol/g的柚子CNF(POCNF)。此外,POCNF的羧基高密度使其能够在纳米纤维素表面接枝功能性聚醚酰亚胺(PEI),所得的PNOCNF-PEI对孔雀石绿(MG)和Cu(II)等污染物表现出优异的吸附性能。对MG的吸附能力为530 mg/g,对Cu(II)的吸附能力为74.2 mg/g。而且,该吸附剂具有出色的可重复使用性。另外,还提供了纳米纤维素对各种污染物的可能的吸附动力学/机理。POCNF的简单制备过程和优异的性能使其成为可行的环境修复材料。

 

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图1.POCNF、POCNF-PEI和柚皮的FTIR光谱。


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图2.(a)柚皮、(b)POCNFh-6的网络结构、(c)POCNFh-3、(d)POCNFh-6、(e)POCNh-9、(f)POCNF-PEI的FE-SEM图以及(g)通过本研究比较从各种原材料中提取的纳米纤维素的长宽比:MCC生产的纳米纤维素、滤纸、牛皮纸、稻草、木材、小麦秸秆和生姜。


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图3.(a)各种POCNF、POCNF PEI和柚皮的X射线衍射图和(b)结晶度。


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图4.POCNF、POCNF-PEI和柚皮的(a)TGA、(b)DTG曲线以及(c)Tmax。


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图5.(a)CaCl2与高岭土的混凝(b)不同剂量的样品在CaCl2与高岭土悬浮液辅助下的混凝-絮凝能力。(c)不同剂量(pH=7)的作用。(d)在不同pH值下POCNF-PEI悬浮液的POCNF-PEI凝结-絮凝能力(蓝线)和zeta电位[黑线(无CaCl2),红线(有CaCl2)]。


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图6.在不同pH值下POCNF-PEI对(a)MG染料(300 mg/L)和(b)Cu(Ⅱ)溶液(100 mg/L)的平衡吸附容量(黑线)和ζ电位。


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图7.POCNF-PEI的(a)MG和(b)Cu(II)的吸附动力学曲线。


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图8.初始浓度对(a)MG染料和(b)铜(II)在POCNF-PEI上吸附的影响。(c)各种报告吸附剂对阴离子染料的最大吸附能力与本研究的比较:这项工作中的MG吸附剂,用于阴离子染料橙II的羧甲基纤维素-g-聚二甲基二烯丙基氯化铵(CMC-g-PDMDAAC),用于MG的羧甲基纤维素(CMC-气凝胶),用于甲基橙的聚多巴胺-纤维素纳米纤维(PDA-CNF),用于刚果红的纤维素-聚丙烯酰胺接枝季铵纤维素(CE-PDA-QC),用于4-羟基-3,4'-偶氮二-1-萘磺酸钠的阳离子纤维素水凝胶(CCG)。以及(d)铜(II)在POCNF-PEI、羧甲基化纤维素纤维(CMF)、废秸秆-柠檬酸丙烯酰胺(Ws-CA-AM)、姜纤维素纳米纤维(姜-CNF)、单宁纳米纤维素(TNCC)、2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基自由基-纤维素纳米纤维-PEI(TOCN-PEI)上的吸附能力。


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图9.(a)伪一阶模型、(b)伪二阶模型拟合MG的POCNF-PEI吸收数据。 POCNF-PEI对Cu(Ⅱ)的吸收数据符合(c)拟一阶模型,(d)拟二阶模型。


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图10.(a)POCNF-PEI对Cu(II)吸附的再循环利用性能,以及(b)POCNF-PEI、POCNF-PEI-Cu和重复使用的POCNF-PEI(rePOCNF-PEI)的FTIR光谱。


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