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武汉大学黄贞贞:杂化纳米纤维膜的制备及其对环境介质中全氟烷基和多氟烷基物质的萃取

2022-04-19   易丝帮

全氟烷基和多氟烷基物质(PFASs)是一类广泛存在于环境中的新兴污染物。在这项工作中,首先通过混合静电纺丝或原位生长的方法制备了新型UiO-66-F4/聚丙烯腈(UiO-66-F4/PAN)杂化纳米纤维,用于PFASs的移液管尖端固相萃取。表征表明,合成的UiO-66-F4/PAN纳米纤维具有良好的化学和热稳定性,较大的表面积(248m²/g)和介孔骨架结构。考察了吸附剂用量、样品溶液pH值和离子强度、萃取时间以及洗脱液等几个萃取因素,确定了最佳条件为20mg吸附剂,调节pH至5,向样品溶液中加入4%w/v NaCl,萃取12min(3min×4)。UiO-66-F4/PAN对PFASs的良好吸附亲和力可归因于广泛的吸附位点和多种相互作用,包括疏水相互作用、氢键和F-F相互作用。低检测下限(0.008-0.076µg/L)、定量限(0.010-0.163µg/L)和回收率(9种PFASs为70.84-113.57%)的相对标准偏差<15%。将该方法应用于湖水、自来水、饮料和虾肌肉样品中目标PFASs的分析,可获得稳健、准确的结果,且对9种PFASs具有足够的灵敏度。

 

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图1.用于吸附和检测PFASs的UiO-66-F4/PAN-2纳米纤维膜的制备过程示意图。

 

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图2.UiO-66-F4(a)、TFBDC/PAN(b)、UiO-66-F4/PAN-1(c)和UiO-66-F4/PAN-2(d)的SEM照片。

 

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图3.UiO-66-F4的TEM照片。

 

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图4.(a)受激UiO-66、合成的UiO-66-F4、UiO-66-F4/PAN-1、UiO-66-F4/PAN-2和UiO-66-F4/PAN-2在酸溶液(pH=5)中处理1小时的XRD图谱;(b)合成的UiO-66-F4、TFBDC/PAN、UiO-66-F4/PAN-1和UiO-66-F4/PAN-2的FTIR光谱;(c)UiO-66-F4、UiO-66-F4/PAN-1和UiO-66-F4/PAN-2的TGA曲线;(d)UiO-66-F4/PAN-2表面在空气中的水接触角以及水下油接触角测量。

 

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图5.(a)UiO-66-F4、纯PAN纳米纤维和UiO-66-F4/PAN-2的N2吸附-解吸等温线;(b)UiO-66-F4、纯PAN纳米纤维和UiO-66-F4/PAN-2的孔径分布。

 

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图6.UiO-66-F4/PAN-2用量(a)、样品溶液pH值(b)、离子强度(c)、萃取时间(d)、洗脱液种类(e)对UiO-66-F4/PAN-2萃取PFASs的影响。

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