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南开大学刘胜&高学平:钙钛矿过渡金属氧化物纳米纤维用作锂硫电池的硫主体

2022-07-05   易丝帮

多硫化锂的穿梭效应和缓慢的转化动力学严重阻碍了锂硫(Li-S)电池的实际应用。在此,研究者将钙钛矿结构的过渡金属氧化物LaFeO3作为主体材料引入硫正极,其具有较高的振实密度和优异的导电性。静电纺丝法制备的LaFeO3纳米纤维不仅呈现出显著的电子和离子传导网络,而且对可溶性多硫化锂表现出优异的化学吸附和催化活性。因此,硫/LaFeO3复合材料在2C下进行300次循环期间的每个循环容量衰减率仅为0.08%,当硫负载高达5mg/cm2时其初始面积放电容量为5.9mAh/cm2。这项工作以钙钛矿过渡金属氧化物作为硫主体材料为高性能锂离子电池的部署提供了一种有效策略。

 

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图1.LaFeO3纳米纤维和S/LaFeO3复合材料的表征。(a)LaFeO3的制备过程和结构示意图。(b)LaFeO3纳米纤维的SEM图像。插图显示了LaFeO3纳米纤维的TEM图像。(c)LaFeO3纳米纤维的HRTEM图像。(d)S/LaFeO3和S/CNT复合材料在Ar气氛中的TG曲线。(e)LaFeO3和S/LaFeO3的XRD图谱,(f)N2吸附等温线和孔分布。(g-h)S/LaFeO3复合材料的TEM图像和(i)相应的EDS元素图。

 

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图2.LiPS在LaFeO3上的吸附。(a)Li2S6溶液在完全吸附不同吸附剂后的紫外-可见结果。插图显示了静态吸附试验的照片。吸附Li2S6前后LaFeO3中(b)S2p、(c)Fe2p3/2和(d)O1s的XPS光谱。

 

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图3.LiPS在LaFeO3上的电化学行为。(a)LaFeO3和CNT电极的Tafel图。(b)含Li2S8/四甘醇二甲醚正极液时LaFeO3和(c)CNT电极在2.05V下的恒电位放电曲线,用于评估Li2S的成核动力学。(d)S/LaFeO3和S/CNT正极的初始放电/充电曲线。(e)S/LaFeO3和(f)S/CNT正极在0.1mV/s下的CV曲线。(g-i)CV峰值电流值与扫描速率平方根之间的线性相关性。

 

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图4.电化学性能。(a)硫负载量为1.2-1.4mg/cm2时的循环稳定性。(b)倍率性能。在(c)1C、(d)2C和(e)5.0mg/cm2较高硫负载下的循环稳定性。(f)不同E/S比的S/LaFeO3电极的循环稳定性。

 

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图5.(a)放电前和(b)在0.1C下循环10次后,S/CNT和S/LaFeO3复合材料完全充电状态下的EIS曲线。


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